科学家团队与Eli Stavitski(左)和永华杜(右)一起工作,以“见”在国家同步光源II(NSLS)的柔软能量X射线吸收光谱(TES)梁线上的催化剂中的较轻元素-ii)。
来自国家同步射箭光源II(NSLS-II)的科学家合作 - 美国能源部(DOE)Doe's Brookhaven国家实验室 - 耶鲁大学和亚利桑那州立大学的科学用户设施办公室设计并测试了一个新的两个 - 二维(2-D)催化剂可用于改善使用过氧化氢净化的水纯化。虽然过氧化氢的水处理是环保的,但是驱动它的两部分化学过程不是很有效。到目前为止,科学家们通过催化来努力提高过程的效率,因为反应各部分需要其自身的催化剂 - 称为助催化剂 - 并且助催化剂不能彼此相邻。
“我们的总体目标是开发一种提高该过程效率的材料,以便不需要额外的水化学处理。这对越来越远离城市中心的系统特别有用,“杰伊普·巴特顿SR。耶鲁大学化学与环境工程系教授。Kim也是纳米系统的工程研究中心的纳米技术支持的水处理(蝾螈)的成员,部分支持这项研究。
在他们最近的论文中,于2020年3月11日发布,在国家科学院(PNA)的诉讼程序中,该团队介绍了新的2-D催化剂的设计,并通过NSLS-II的测量揭示了其结构。他们的新设计的诀窍是,科学家们设法将两个助催化剂 - 一个助催化剂 - 一个反应放在薄纳米片上的两个不同位置上。
“许多过程需要两个反应。这意味着您需要两个助催化剂。然而,挑战是,两种助催化剂必须保持分开,否则他们将互相互动并对整个过程的效率产生负面影响,“NSLS的化学家和光束线科学家eli Stavitski表示 - II。
在许多情况下,催化剂由大量原子制成以形成催化纳米材料,这可能看起来很小,但在化学反应的世界中,仍然相当大。因此,在没有它们的情况下将两个材料放置在彼此相邻的情况下非常具有挑战性。为了解决这一挑战,球队采取了不同的路线。
“我们使用薄的纳米片来共同宿主的两种助催化剂,用于反应的不同部分。美丽在其简单性中:助催化剂 - 单个钴(CO)原子坐在片材的中心,而另一个是称为Anthraquinone的分子围绕边缘。纳米材料制成的催化剂是不可能的,因为它们为此目的是“太大”,“Kim说。
Kim和他的团队在耶鲁在实验室中合成了这款新的2-D催化剂,然后是精确的化学反应,加热和分离步骤。
在科学家合成新的双对催化剂之后,如果助催化剂在实际反应期间保持分离,则需要P out PUX,并且该新的2-D催化剂的表现如何。然而,为了真正“看到”他们双向催化剂的原子结构和化学性质,科学家需要两种不同种类的X射线:硬X射线和柔软的X射线。就像可见光一样,X射线具有不同的颜色 - 或波长 - 而不是调用蓝色或红色,它们被称为硬,温柔或软。
“人眼看不到紫外线或红外光,我们需要特殊的相机来看看它们。我们的仪器无法同时“看到”辛苦和柔软的X射线。因此,我们需要两种不同的仪器或光束线 - 使用不同的X射线来研究催化剂的材料,“Stavitski说。
科学家使用称为X射线吸收光谱的技术开始在NSLS-II的硬X射线内壳光谱(ISS)光束线上进行调查。这种技术帮助该团队了解有关新的2-D催化剂的局部结构的更多信息。具体而言,他们发现每个辅助催化剂的相邻原子有多少,这些邻居是多远,以及它们如何彼此连接。
调查中的下一站是NSLS-II的柔软能量X射线吸收光谱(TES)光束线。
“通过使用带有柔软X射线而不是硬X射线的TES使用相同的技术,我们可以清楚地看到轻质元件。传统上,许多催化剂由钴,镍或铂如钴,镍或铂制成,我们可以使用硬X射线研究,但是我们的2-D催化剂还包括重要的较轻元件,例如磷。因此,要了解更多关于这款较轻元素在我们的双对催化剂中的作用的内容,我们还需要温柔的X射线,“雍果杜,物理学家和TES梁科学家说。
NSLS-II的TES梁线是美国少数仪器中的少数仪器之一,可以通过提供温柔的X射线成像和光谱能力来补充不同的硬X射线功能。
在他们的实验之后,科学家们希望确保他们了解催化剂如何工作和决定模拟不同的候选结构及其性质。
“我们使用称为密度函数理论的方法来了解控制反应效率的结构和机制。基于我们通过实验学到的知识以及我们所知道的原因如何相互作用,我们模拟了几个候选结构来确定哪一个最合理的结构,“亚利桑那州立大学化学工程助理教授克里斯托弗·穆希说,”纽特成员。
只有通过将其在合成,分析实验和理论模拟中的专业知识结合起来,团队才能创建新的2-D催化剂并证明其效率。该团队同意合作是他们成功的关键,并继续寻找各种环境应用的下一代催化剂。
参考:“空间分离在2D碳氮化物上用钴单原子进行光催化H2O2生产”由吉恒楚,q洪朱,振华泛,斯里希蒂古普塔,大红黄,永华杜,Seunghyun Weon,Yueshen Wu,Christopher Muhich,Eli Stavitski,Kazunari 2020年3月11日的多伦特和乔红金,2002年3月11日,国家科学院的诉讼程序.DOI:
10.1073 / pnas.1913403117