了解自然过程可以为下一代人造光合作用系统提供信息,该系统可以从阳光和水中产生清洁和可再生的能源。
Photosystem II是植物,藻类和蓝细菌中的一种蛋白质复合物,负责分解水并产生我们呼吸的氧气。在过去的几年中,能源部劳伦斯伯克利国家实验室,SLAC国家加速器实验室的科学家与其他几个机构之间的国际合作,已经能够观察到自然环境中发生的水分解循环的各个步骤。 。
现在,该团队在关键步骤中使用了相同的方法将零归零,在该关键步骤中,水分子进入了催化络合物中的锰和钙原子,后者分解水产生可呼吸的氧气。他们所学到的知识使他们更进一步地获得了对这一自然过程的完整了解,这可以为下一代人造光合作用系统提供信息,该系统可以从阳光和水中产生清洁的可再生能源。他们的结果发表在本月的《美国国家科学院院刊》上。
“我们证明了可以在这项工作的先前迭代中进行这些测量,但是我们从来没有足够的空间分辨率或足够的时间点来深入研究这些更精细的细节,”著名作者,科学家Uwe Bergmann说道。在SLAC。“经过多年精心优化该实验后,我们磨练了以足够高的质量进行测量以首次看到这些微小变化的能力。”
斗队
在光合作用过程中,当暴露于阳光下时,由四个锰原子和一个由氧原子连接的钙原子组成的放氧复合物循环通过四个稳定的氧化态,即从S0到S3。
在棒球场上,当本垒打的球员准备打球时,S0将是比赛的开始。S1-S3将成为第一,第二和第三名的玩家。每次击球手与球连接,或者复合体吸收光子的光子时,场上的运动员都会向前移动一个基准。当第四个球被击中时,球员滑入本垒打,得分,或者在Photosystem II的情况下,释放可呼吸的氧气。这项研究的重点是从S2过渡到S3,这是产生氧分子之前的最后一个稳定的中间状态。
在光系统II中,水分解中心循环通过四个稳定状态S0-S3。在棒球场上,当准备击打本垒打的击球手时,S0将是比赛的开始。S1-S3是等待第一,第二和第三的玩家。中心每次吸收阳光光子都会撞到下一个状态,就像每次击球手连球时场上的球员前进一个基准一样。当第四个球被击中时,玩家滑入主场,得分,或者在Photosystem II的情况下,释放我们呼吸的氧气。
放氧复合物被水和蛋白质包围。在研究人员观察到的步骤中,水通过一种途径流入复合物,其中一个水分子最终在锰原子和钙原子之间形成了一座桥梁。该水分子可能提供循环结束时产生的氧分子中的氧原子之一。
研究人员使用SLAC的直线加速器相干光源(LCLS)X射线激光,发现水分子像通过水桶旅一样被运送到复合物中:它们从路径的一端到另一端以许多小的步骤移动。他们还表明,复合物中的钙原子可能参与了水的渗入。
研究的作者之一,伯克利实验室的资深科学家Vittal Yachandra说:“这就像牛顿的摇篮。”他从事Photosystem II的研究已经超过35年了。“通常在液态水中,事物一直在移动,但是现在我们处于这种令人着迷的境地,锰簇周围的一些水分子会改变位置,而其他分子实际上总是在同一位置。您可以重复进行10,000次实验,他们仍然会坐在同一地点。”
协同工作
在LCLS,研究小组用超快的X射线脉冲对蓝藻样品进行了采样,收集了X射线晶体学和光谱数据,以绘制电子在Photosystem II的析氧复合物中的流动方式。通过这种技术,他们能够同时绘制其结构图并发现有关锰簇化学过程的信息。
以前,研究人员曾使用此技术来确保样品完整且重要的是,也处于正确的中间化学状态。本文标志着研究人员首次能够将两组信息合并,以查看结构变化和化学变化之间的联系。这使研究人员可以实时观察步骤如何进行,并了解有关反应的新知识。
Yachandra说:“看到光吸收引起的变化的“因果关系”令人兴奋,。
该研究的作者之一,伯克利实验室的资深科学家Junko Yano说:“很容易忘记环境的关键性以及它如何促成这些真正复杂的过程。”“生活不会在真空中发生;所有组件必须协同工作才能使反应成为可能。这些结果向我们展示了催化簇周围的蛋白质和水分子如何协同作用来制造氧气。我们的结果将启动一种新的思维方式,并激发出新的问题。”
准备,开始,行动!
Yano说,除了光合作用以外,该技术还可以应用于其他酶系统,以更详细地描述催化反应。
她说:“它使我们能够将系统的结构生物学和化学联系起来,以理解和控制复杂的化学反应。”
该项目的最终目标是使用整个过程中制作的许多快照将原子电影拼凑在一起,包括最终将两个水分子中的两个氧原子结合在一起形成氧分子的难以捉摸的瞬态。
共同作者说:“我们的梦想是绕过整个反应周期,并获得足够的时间点和细节,以便您可以看到整个过程的进行,从进入的第一光子到出现的可呼吸氧气的第一分子。”伯克利实验室(Berkeley Lab)的资深科学家Jan Kern。“我们一直在为这部电影制作场景,建立我们的技术并展示可能的事物。现在,相机终于可以转动了,我们可以开始拍摄故事片了。”
参考:Mohamed Ibrahim,Thomas Fransson,Ruchira Chatterjee,Mun →Hon Cheah,Rana Hussein,Louise Lassalle,Kyle D. Sutherlin和Iris D撰写的“解开了光系统II中S2 S3过渡期间的事件顺序及其对水氧化机制的影响”。年轻,富兰克林·富勒(Franklin D. Carbajo,Roberto Alonso-Mori,Kensuke Tono,Shigeki Owada,Asmit Bhowmick,Robert Bolotovsky,Derek Mendez,Nigel W.Moriarty,James M.Holton,Holger Dobbek,Aaron S.Brewster,Paul D.Adams,Nicholas K.Sauter, Uwe Bergmann,Athina Zouni,Johannes Messinger,Jan Kern,Vittal K.Yachandra和Junko Yano,2020年5月20日,美国国家科学院院刊
.DOI:10.1073 / pnas.2000529117
除SLAC和伯克利实验室外,此次合作还包括来自瑞典乌普萨拉大学和于默奥大学的研究人员;柏林洪堡大学和德国海德堡大学;加州大学伯克利分校和加州大学旧金山分校;英国的钻石光源和卢瑟福·阿普尔顿实验室;日本同步辐射研究所和日本理研SPring-8中心。
这项工作的关键组成部分是在SLAC的斯坦福同步辐射光源(SSRL),伯克利实验室的高级光源(ALS)和国家能源研究科学计算中心(NERSC)以及SPring-8埃斯特龙自由电子激光器(SACLA)上进行的。在日本。LCLS,SSRL,ALS和NERSC是美国能源部科学办公室的用户设施。这项工作得到了美国能源部科学办公室和美国国立卫生研究院以及其他资助机构的支持。