计时原子内部的电子运动-精确到百万分之一秒

X射线和外部激光脉冲的精确同步是分析XFEL实验数据的主要障碍。研究人员利用两种电子之间的时间差异，绘制了成千上万个测量值，这些测量值在栅格上形成了特征椭圆形。他们的结果表明，可以像钟针一样读取这些单个数据点的位置，以揭示超快电子运动的时机。

借助一项新技术，科学家们在X射线自由电子激光器上获得了显着更好的分辨率。

硬X射线自由电子激光器（XFEL）发出的强烈超短X射线脉冲可以捕获到原子级的生物结构图像，并以自然界最快的速度发光，快门速度仅为1飞秒/百万分之一秒十亿分之一秒

但是，在这些微小的时间尺度上，要使样品中引发反应的X射线脉冲与观察反应的后续脉冲同步非常困难。这个问题称为时序抖动，是在以更高的分辨率执行这些XFEL实验时的主要障碍。

现在，由来自能源部的SLAC国家加速器实验室，马克斯·普朗克物质结构和动力学研究所，德意志电子同步加速器实验室（DESY）和保罗·谢勒研究所的研究人员组成的国际团队已经找到解决此问题的方法通过在SLAC的直线加速器相干光源（LCLS）上测量氖气中的基本衰减过程。这项工作在一月份发表在《自然物理学》上。

抖抖

当许多生物系统（以及某些非生物系统）受到来自XFEL的X射线脉冲激发时，会遭受破坏。损坏的一个原因是称为俄歇衰变的过程：X射线脉冲从样品中的原子发射出一些结合最紧密的电子，称为光电子，结合较弱的电子会落入它们的位置。这种“松弛”过程释放出能量，并且可以引发另一个电子的发射，该电子被称为俄歇电子。

强烈的X射线辐射和俄歇电子的持续发射会迅速损坏样品。为了减轻这种损害，应该在衰减开始之前就捕获测量值，因此准确了解衰减时间尺度是很有价值的。但是，由于定时抖动，通常不可能在XFEL上解决这种快速衰减过程。

马克斯·普朗克（Max Planck）博士生丹·海恩斯（Dan Haynes）说：“这就像试图在比赛的最后10秒内随时激活相机快门时拍照一样。”

为了避免抖动问题，研究团队提出了一种非常精确的方法来绘制俄歇衰减图，并在氖气样品上演示了他们的方法。

一连串的灵感

这项新技术建立在条纹光谱的既定方法之上，在这种方法中，发射的电子通过“条纹”激光脉冲的电场而加速或减速。在这种方法中，XFEL脉冲启动了过程，并且裸奔脉冲充当了观察过程的探针。通常，定时抖动会限制XFEL上此技术的分辨率。

在将光电子和俄歇电子都暴露于外部条纹激光脉冲之后，研究人员在成千上万次的单次测量中确定了它们的最终动能。由于俄歇电子的发射晚于光电子，因此它们也与条纹激光脉冲相互作用稍晚，并且这种一致的差异使研究人员可以将两种电子彼此区分开。

尽管两个脉冲之间的时序抖动不可控，但当将测量结果绘制在网格上时，此一致的因素会导致分析数据中的特征椭圆形。椭圆上的单个数据点的位置可以像钟表一样读取，以揭示超快电子运动的精确计时。

研究人员希望该技术将在超快科学领域产生更广泛的影响。此外，俄歇衰变是研究奇特的，高度激发的物质状态的关键因素，只能在XFEL上进行研究。

Haynes说：“即使实验期间的定时抖动在百微秒范围内，该技术也使我们能够以亚飞秒精度来测量延迟，”海恩斯说，“由于灵活性和极端性，它可以促进一类新的实验XFEL的强度。”

参考：DC Haynes，M。Wurzer，A。Schletter，A。Al-Haddad，C。Blaga，C。Bostedt，J。Bozek，H。Bromberger，M.Bucher，A。Camper和S. Carron撰写的“钟形俄歇电子” ，R。Coffee，JT Costello，LF DiMauro，Y.Ding，K.Ferguson，I.Grguraš，W.Helml，MC Hoffmann，M.Ilchen，S.Jalas，NM Kabachnik，AK Kazansky，R.Kienberger，AR Maier ，T. Maxwell，T. Mazza，M. Meyer，H. Park，J. Robinson，C. Roedig，H. Schlarb，R. Singla，F. Tellkamp，PA Walker，K. Zhang，G. Doumy，C. Behrens和AL Cavalieri，2021年1月18日，自然物理学。DOI：
10.1038 / s41567-020-01111-0

LCLS是美国能源部科学办公室的用户设施。这项研究得到了美国能源部科学办公室的支持。