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氧气析出反应在各种工业过程中都很重要。一项新的研究在分子水平上提供了对该过程的详细分析。如图所示，研究人员分析了二氧化钌表面（中心）上特定位置如何催化水分子（H2O，左）形成氧气分子（O2，右）。
用于从水中产生氧气的“金标准”材料推动了其分子机制的发展。
一种叫做二氧化钌的结晶化合物被广泛用于工业过程中，在催化化学反应中特别重要，该反应会分解水分子并释放出氧气。但是，尚未详细确定这种材料表面发生的确切机理，以及该反应如何受到晶体表面取向的影响。现在，麻省理工学院和其他几个机构的研究人员团队首次能够直接在原子级别上研究该过程。
MIT教授Yang Shao-Horn，最近的研究生Reshma Rao，Manuel Kolb，Livia Giordano和Jaclyn Lunger以及MIT，Argonne国家实验室的其他10位研究者在本月的《自然催化》杂志上发表了新发现。其他机构。
这项工作涉及多年的合作，以及在逐个原子的催化过程计算机模型与精确实验之间进行的迭代过程，其中包括使用位于阿贡（Argonne）的独特的同步加速器X射线设备进行的精确实验，该设备可以对材料表面进行原子级探测。
Shao-Horn说：“我认为这项工作的令人兴奋的方面是，我们对理解水分解的催化作用有了一些突破。”“我们试图了解在反应条件下表面氧位会发生什么，这是确定水分解活性位的关键步骤。”
催化过程被称为氧气释放反应，对于生产供能源使用的氢气和氨气，制造合成碳中性燃料以及由金属氧化物制造金属至关重要。Shao-Horn认为，目前，二氧化钌表面是“水分解催化剂的金标准”。
Rao说，虽然在催化剂表面将水分解以将氧原子与两个氢原子分开的过程似乎很简单，但在分子水平上，“这种界面非常复杂。您有大量的水分子，您的表面可能完全混乱，并且同时发生多个过程。”为了使这一切有意义，“我们要做的第一件事是通过具有定义明确的单晶表面来降低复杂性”，其中使用同步加速器X射线散射探测该表面确定了每个原子的确切位置。
她说：“使用这项技术，我们基本上可以放大该顶层。”然后，他们可以改变施加到表面的电压，以了解水氧化过程如何受到影响。在这项新研究中，由于研究人员已经确定了晶体不同表面取向的活性和反应部位，因此他们能够将这些信息整合到计算机上的分子模型中。这使他们能够更深入地了解在表面特定原子构型下发生的反应的能量学。
他们发现，“这很有趣”，因为不仅有一个站点负责该反应，Rao说。在反应的这一系列步骤中，“并不是每个站点都一样，但是您拥有的站点可以扮演不同的角色”。不同的速率确定步骤是可能的，水分解的相对速率受暴露的晶格面取向的影响，而新的见解可能有助于优化催化剂的制备方式，以优化反应速率。
Rao说，在分子水平上理解这些细微差异的影响可能有助于设计未来的催化剂，这些催化剂可能会超过传统的描述电子结构方法所能预测的最高活性水平。
Shao-Horn补充说，尽管他们的研究专门针对二氧化钌，但他们所做的建模工作可以应用于各种催化过程，所有这些过程都涉及通过与材料表面活性位点相互作用而破坏和重新形成化学键的类似反应。
她说，表面活性的模型可以用来帮助筛选用于各种反应的新的潜在催化材料，例如，找到使用较少的稀有，昂贵元素的材料。
参考：Reshma R. Rao，Manuel J. Kolb，Livia Giordano，AndersFilsøePedersen，Yu Katayama，Jonathan Hwang，Apurva Mehta，Hoydoo You，Jaclyn R“在二氧化钌单晶表面上的位置依赖性水氧化活性的操作鉴定”朗格，华周，尼尔斯·本特森·哈尔克，泰斯·维格，伊布·乔肯道夫，伊凡·艾尔·史蒂芬斯和杨绍恩，2020年5月11日，自然催化。
10.1038 / s41929-020-0457-6
该小组的成员包括麻省理工学院机械工程与材料科学与工程系以及电子研究实验室的研究人员；丹麦技术大学；阿贡国家实验室；以及位于加利福尼亚的SLAC国家加速器实验室。这项工作是由丰田研究院通过加速材料设计和发现计划，Skoltech-MIT机电工程中心，马斯达尔研究所和美国能源部提供的。
